Etude expérimentale et numérique de la stabilité en régime permanent dans un biofiltre biodégradant du toluène

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 12510 (2022) Citer cet article

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Différents états stationnaires dans un biofiltre biodégradant le toluène ont été explorés expérimentalement et numériquement. Les résultats expérimentaux ont montré qu'une augmentation progressive de la concentration d'entrée de toluène sur plusieurs semaines conduit à une concentration de sortie constamment faible, avec une augmentation drastique à un changement de concentration d'entrée de 7,7 à 8,5 gm-3, indiquant une altération de l'état d'équilibre. Une chute significative et soudaine de l'efficacité d'élimination de 88 à 46 % a été observée. Un modèle qui inclut la dynamique de l'azote et de la biomasse a prédit des résultats correspondant bien aux performances du biofiltre expérimental, mais le moment du saut de concentration n'a pas été reproduit exactement. Un modèle qui suppose une augmentation progressive de la concentration de toluène à l'entrée de 0,272 gm-3 par jour, a reproduit avec précision la relation expérimentale entre la concentration d'entrée et de sortie. Bien qu'il y ait eu une variation entre les résultats expérimentaux et simulés, une confirmation claire du saut d'un état stable à un autre a été trouvée.

Les émissions gazeuses provenant de divers processus industriels doivent être traitées avant d'être rejetées dans l'environnement en raison de leurs effets nocifs sur les humains, les animaux et l'environnement. Les flux de gaz résiduaires contiennent potentiellement des substances dangereuses telles que des composés organiques volatils (COV) ou des composés odorants. Les industries pétrolière et gazière, chimique et pharmaceutique sont des sources anthropiques de ces COV. La nécessité de se conformer à une législation stricte peut poser un défi, car tout système de traitement des gaz résiduaires doit être fiable, durable et efficace. Les méthodes physiques et chimiques sont appliquées dans l'industrie mais sont souvent associées à des inconvénients tels que les coûts opérationnels ainsi que la génération de sous-produits indésirables par rapport à leur homologue biologique1,2,3,4. Le traitement de l'air pollué au moyen de techniques biologiques est connu et bien établi5,6,7,8,9,10,11. Dans un biofiltre, les microbes dégradent le composé d'intérêt et produisent de l'eau, du dioxyde de carbone et de la chaleur2,4.

Une simulation de biofiltre permet de prédire le comportement et l'efficacité d'un système et constitue une partie importante de la recherche biologique sur le contrôle de la pollution de l'air au cours des dernières décennies. Il s'agit d'une méthode auxiliaire pour aider les concepteurs et les fabricants de biofiltres, car ils relient la cinétique de croissance biologique à l'ingénierie des réactions.

Ottengraf et Van Den Oever12 ont développé l'un des premiers modèles en 1983. Dans leur étude, les résultats expérimentaux correspondaient bien à un modèle qui suppose une limitation du transfert de masse et une cinétique d'ordre zéro. Depuis lors, des approches numériques, parfois appuyées par des données expérimentales de cinétique de biofiltre et de biofilm, ont été développées au cours des dernières décennies13,14,15,16,17,18,19,20. Ces modèles surmontent certaines des limites du modèle d'Ottengraf et Van den Oever. Yan et al.21 ont étudié l'effet de la porosité du lit filtrant sur l'efficacité d'élimination. Ils ont montré un faible impact (c'est-à-dire une efficacité élevée) à de faibles nombres de Darcy (< 10–4), alors qu'à des nombres de Darcy élevés, la porosité affecte de manière significative l'efficacité d'élimination. Woudberg et al.22 ont proposé un modèle à l'échelle des pores pour prédire la chute de pression d'un biofiltre. La prédiction de Malakar et al.23 est revenue au modèle original d'Ottengraf et Van Den Oever pour décrire la capacité d'élimination théorique et l'épaisseur théorique moyenne du biofilm dans un biofiltre à toluène. Le biofilm a été supposé statique dans cette étude. Dorado et al.24 ont estimé les paramètres cinétiques d'un modèle plus sophistiqué impliquant la diffusion du biofilm et la cinétique Monod. L'épaisseur du biofilm a également été supposée être statique dans cette étude. Avec la numérisation continue et l'augmentation des données de biofiltration disponibles, la mise en œuvre d'approches d'apprentissage automatique pour prédire les performances du biofiltre est désormais possible25.

Dans Süß et De Visscher26, il a été montré qu'une chute soudaine de l'efficacité d'élimination (RE) est potentiellement une implication de différents états stables se produisant dans le biofilm si (1) la concentration de polluant dépasse une valeur seuil et (2) la dégradation du substrat et l'inhibition du substrat suivent la cinétique Haldane. Cependant, la dynamique et l'implication des états d'équilibre dans un biofilm ou un biofiltre traitant de manière aérobie les contaminants gazeux ne sont pas encore entièrement comprises, principalement parce que les modèles de biofiltre existants n'incluent pas la nature dynamique de la croissance et de la mort du biofilm pendant la biofiltration. Dans cette étude, nous émettons l'hypothèse que les biofiltres peuvent passer d'un comportement à un seul état d'équilibre à un comportement à plusieurs états d'équilibre, entraîné par la croissance de l'épaisseur du biofilm lorsque le biofiltre est exposé à des concentrations croissantes de polluants. Au début du fonctionnement du biofiltre, les biofilms sont trop minces pour afficher plusieurs états stables. Au fur et à mesure que les biofilms s'épaississent, le filtre passe par une phase de haute activité dans des conditions où un deuxième état stable de faible activité existe. A ce stade, une légère augmentation de la concentration peut provoquer le "crash" du biofiltre, c'est-à-dire le passage de l'état d'équilibre de haute activité à l'état d'équilibre de basse activité.

Pour tester cette hypothèse, une expérience de biofiltration de toluène a été menée avec des concentrations d'entrée augmentant progressivement jusqu'à des niveaux élevés (> 10 g/m3), et un modèle a été développé avec une épaisseur de biofilm dynamique déterminée par la disponibilité d'azote pour que la biomasse se développe sur le toluène.

Un mélange stérilisé de compost et de copeaux de bois (vol% 80/20) a été utilisé comme lit filtrant. Dans le tableau 1, l'analyse du lit filtrant est présentée. L'analyse a été réalisée par les Laboratoires AGAT. Les produits chimiques tels que le toluène et les solides pour le milieu de culture ont été obtenus auprès de Sigma Aldrich. Un milieu BH liquide adapté17 a été utilisé comme milieu de croissance et contenait 1 g L−1 KH2PO4, 1 g L−1 Na2HPO4, 0,5 g L−1 NH4NO3, 0,002 g L−1 FeCl3, 0,002 g L−1 MnSO4·2H2O, 0,2 g L−1 MgSO4·7H2O et 0,02 g L−1 CaCl·2H 2O. Le milieu a été stérilisé avant utilisation.

Le toluène a été utilisé comme source de carbone unique. Le milieu de croissance a été utilisé pour cultiver un dégradeur de toluène, Nocardia sp.17. Pour introduire des micro-organismes supplémentaires dans l'inoculant, un courant d'air a été acheminé dans les flacons de sérum. Après 3 jours, l'ensemencement des cellules a été effectué et les procédures standard ont été suivies27. Deux autres souches bactériennes ont été trouvées. Ces deux autres bactéries ont été testées sur leur capacité à biodégrader le toluène en tant que source de carbone unique en les isolant d'abord et en les cultivant ensuite dans des flacons de sérum avec du toluène comme seule source de carbone. Aucune croissance microbienne n'a été déterminée, par conséquent, ces microbes n'ont pas été capables de biodégrader le toluène. Par conséquent, on suppose que Nocardia sp. est le seul microbe dégradant le toluène dans le mélange et que les autres souches étaient des bactéries autotrophes. Aucune autre caractérisation des microbes n'a été effectuée. Nocardia sp. car des microbes dégradant le toluène et deux microbes non dégradant le toluène ont été cultivés à température ambiante (21–22 ° C) dans des flacons de sérum scellés avec un septum en caoutchouc butyle et un sertissage en aluminium.

Les expériences de biofiltration de toluène ont été réalisées dans un biofiltre à l'échelle du laboratoire avec un garnissage tel que décrit ci-dessus, inoculé avec 100 ml d'inoculant (OD650 d'environ 0,2). La colonne était en polycarbonate d'une hauteur totale de 63 cm et d'un diamètre interne de 10 cm. Au fond, des billes de verre d'une hauteur de 5 cm et une plaque de plexiglas perforée de 1 cm ont été utilisées pour répartir uniformément le flux de gaz d'entrée. Les orifices d'échantillonnage pour mesurer les échantillons de gaz ont été centrés en haut et en bas de la colonne et scellés avec des septa GC (0,95 cm de diamètre). Le biofiltre a été rempli d'un média filtrant stérilisé contenant un inoculant dispersé sur une hauteur de 25 cm et placé dans une hotte aspirante à des températures ambiantes de 21 à 22 °C. Le dispositif expérimental est basé sur17. Une pompe à air (pond master Ap-40) a été utilisée pour générer un flux d'air, qui a été divisé et envoyé à travers deux bouteilles de lavage de gaz, une remplie d'eau du robinet (résistivité 0,0029 MΩ, dureté 169 mg/L sous forme de CaCO3, pH 7,8) et une remplie de toluène. Par la suite, les deux flux de gaz ont été combinés et mélangés dans une bouteille de lavage de gaz vide avant d'être introduits dans le biofiltre. Le débit a été contrôlé par deux rotamètres (Cole-Parmer) situés après la séparation du débit de gaz, et le débit total a été mesuré (TI-400) avant le port et l'entrée d'échantillon.

L'efficacité d'élimination (RE), le taux de charge à l'entrée (ILR), la capacité d'élimination (EC) et le temps de séjour à vide (EBRT) sont couramment utilisés pour décrire les performances d'un biofiltre et sont définis comme suit :

où Ci, C0, Q et V représentent la concentration d'entrée [gm-3], la concentration de sortie [gm-3], le débit volumétrique [m3 h-1] et le volume du biofiltre [m-3], respectivement.

Un courant d'air contaminé par du toluène a été traité dans différentes conditions opératoires. Une EBRT de 4,5 min a été maintenue et une augmentation progressive de la concentration d'entrée a été effectuée. Cet EBRT est supérieur à la norme mais n'est pas inhabituel lorsque la concentration d'entrée est élevée28,29,30. Un test d'adsorption pour le toluène a été effectué avec un garnissage de filtre stérilisé et n'a indiqué aucune adsorption.

Les paramètres opérationnels des expériences de biofiltre sont présentés dans le tableau 2.

Une seringue étanche au gaz SGE 250 µL a été utilisée pour prélever et injecter 200 µL d'échantillon de gaz à partir des orifices d'échantillonnage de gaz et dans l'analyseur. Les échantillons de gaz ont été analysés avec un chromatographe en phase gazeuse (GC-2014, Shimadzu) équipé d'une colonne capillaire FID et Rtx®-Wax (30 m × 0,53 mm × 1 µm). Les températures de l'injecteur et du détecteur ont été fixées à 250 °C. La température du four pour le toluène était de 80°C. L'hélium a été utilisé comme gaz porteur.

La multiplicité des états stationnaires dans un biofiltre aérobie est rarement étudiée et comprise. Des simulations avec un modèle de biofilm de Süß et De Visscher26 ont montré que différents états stationnaires peuvent exister à l'intérieur d'un biofilm, sans tenir compte d'autres mécanismes de rétromélange. Il a également été établi qu'un changement d'état stationnaire peut entraîner une diminution brutale de l'ER pour une faible augmentation de la concentration en polluant. Pour étudier plus avant les états stables possibles dans un biofiltre, un modèle de biofiltre complet avec dynamique de biofilm a été développé sur la base d'un certain nombre d'hypothèses concernant le biofiltre et le biofilm :

L'écoulement en phase gazeuse est supposé se comporter selon un modèle d'écoulement piston. Ainsi, la dispersion axiale est négligée.

En raison de la faible concentration de la phase gazeuse, l'équilibre gaz-biofilm à l'interface est décrit par la loi d'Henry.

Une géométrie plane du biofilm est supposée.

La cinétique de l'haldane est supposée décrire la biodégradation du substrat et l'inhibition du substrat.

L'oxygène n'est pas considéré comme un facteur limitant.

Le cycle de l'azote inorganique est pris en compte dans le modèle et décrit dans17.

La diffusion du toluène dans le biofilm suit la loi de Fick.

Pour minimiser le temps de calcul du modèle, une collocation orthogonale31 a été utilisée à la fois en phase gazeuse et en phase biofilm, reliées entre elles par l'utilisation de la loi d'Henry à la surface du biofilm. Afin de prédire la concentration en sortie du biofiltre, le matériau de garnissage a été divisé en 25 points de collocation le long de la hauteur du biofiltre. Pour chaque point de collocation dans la phase gazeuse, la concentration en phase gazeuse a été calculée et un biofilm composé de 10 points de collocation a été modélisé pour calculer la vitesse de réaction moyenne, le taux de croissance net et le profil de concentration du biofilm. De plus, un cycle de l'azote a également été considéré dans le modèle32. Matlab a été utilisé pour résoudre l'équation du modèle. Des intégrations numériques d'équations différentielles ordinaires ont été réalisées avec la fonction Matlab ode15s.

La loi de Fick est utilisée pour décrire la diffusion moléculaire dans ce modèle :

où J, DA, CA et x désignent le flux diffusif du composant A [gSubstrate m−2 h−1], le coefficient de diffusion du composant A [m2 h−1], la concentration du composé A [gSubstrate m−3] et la coordonnée de longueur [m] dans le sens de l'épaisseur du biofilm. La vitesse de réaction a été calculée avec la cinétique Haldane, qui inclut l'inhibition du substrat, comme suit :

Vmax est le paramètre d'activité [gsubstrate gdw Substrate degrading biomass−1 h−1], Ks est le paramètre d'affinité [gsubstrate m−3], KI est le paramètre d'inhibition [gsubstrate m−3] et ρbio reflète la densité de biomasse des microorganismes dans le biofilm [gdw m−3].

Afin de calculer le profil de concentration dans le biofilm, la diffusion et la vitesse de réaction, les équations (5) et (6), ont été liées entre elles, en considérant l'épaisseur du biofilm L [m], la coordonnée de distance dans le biofilm x [m] et une coordonnée de distance sans dimension dans le biofilm x' (= x/L) à l'aide d'un bilan matière, ce qui conduit à l'expression suivante.

Pour résoudre l'équation ci-dessus, les conditions aux limites suivantes ont été utilisées :

où la limite intérieure du biofilm loin du gaz est représentée par x = 0. L'équation aux dérivées partielles dans l'équation. (7), qui est du premier ordre dans le temps et du second ordre dans l'espace, a été résolu par la collocation orthogonale pour se rapprocher du profil de concentration dans le biofilm et comme indiqué par Villadsen et Stewart31. Ensuite, la concentration dans la phase gazeuse à chaque point de collocation a été calculée en assimilant le transfert de toluène dans la phase gazeuse vers le biofilm à la biodégradation intégrée du toluène dans le biofilm.

où

Ici υ exprime la vitesse superficielle [mh−1] et A la surface spécifique du biofilm [m2 kg−1].

Pour tenir compte de la croissance du biofilm, le taux de croissance net du micro-organisme doit être pris en compte. Comme mentionné ci-dessus, le cycle de l'azote est considéré dans ce modèle et une partie de celui-ci est exprimée dans l'équation suivante :

où, µmax, µnet, Ninorg kN_Nitrogen et a, expriment le taux de croissance maximal [h−1], le taux de croissance net [h−1], la concentration en azote inorganique du matériau de garnissage [gN kgcompostdw−1], la constante de Michaelis–Menten pour l'utilisation de l'azote [gN kgcompostdw−1] et le taux de décomposition [h−1], respectivement. La croissance du biofilm en fonction du temps est décrite par

où X est la concentration de la biomasse [gdwbiomass kgcompost−1].

Le taux de consommation d'azote inorganique, rN, est calculé comme suit :

où fN est la fraction azotée des micro-organismes, et \(\overline{\mu }\) est le taux de croissance moyen sur le biofilm, calculé d'une manière similaire à \(\overline{r }\). A est la surface spécifique du biofilm [m2 kgcompost−1]. La dynamique de l'azote inorganique est calculée comme suit et illustrée dans32 :

où Ninorg, kminN et kuptakeN représentent la teneur en azote inorganique dans le matériau de garnissage [gN kgdw−1], la constante de vitesse de minéralisation de l'azote [h−1] et la constante de vitesse d'absorption d'azote [h−1], respectivement.

L'épaisseur du biofilm, L, est calculée avec l'équation suivante :

Sur la figure 1, les concentrations d'entrée et de sortie correspondantes de l'expérience principale sont affichées pour évaluer l'occurrence de deux états stables. L'écart type des mesures de concentration de sortie était de 0,10 gm−3 (c'est-à-dire une erreur type de 0,056 gm−3 basée sur des mesures en triple). Jusqu'au jour 31, la concentration de sortie a à peine changé, bien que la concentration d'entrée ait été progressivement augmentée. A ce moment, une baisse du RE de 99 à 88% a été mesurée lorsque la concentration d'entrée a été augmentée de 4,9 gm-3 (augmentation de 2,9 à 7,7 gm-3). La concentration d'entrée a été ajustée et augmentée avant le jour 31 pour permettre à la biomasse de s'adapter à la nouvelle charge avant la mesure. Ceci est indiqué sur les Fig. 1, 3 et 4 avec une concentration d'entrée théorique calculée représentée par un rhomboïde. L'augmentation suivante de la concentration d'entrée était de 0,8 gm-3 (jusqu'à une valeur de 8,5 gm-3), ce qui a conduit à une forte augmentation de la concentration de sortie. Cela correspond à une diminution du RE de 88 à 46 %. Une telle baisse significative de RE pour une petite augmentation de la concentration à l'entrée pourrait indiquer qu'une limite d'une région d'état stable stable a été franchie.

Résultats expérimentaux de la biofiltration du toluène dans des conditions conçues pour produire deux états d'équilibre (EBRT = 4,5 min). Le point de données unique représenté par un rhomboïde représente l'augmentation théorique de l'entrée du biofiltre après augmentation de la concentration d'entrée ; c'est-à-dire qu'il marque le moment où la concentration d'entrée a été changée au niveau mesuré au jour 31.

Comme discuté et montré numériquement dans Süß et De Visscher26 avec un modèle de biofilm, un changement d'état d'équilibre peut s'expliquer par la dégradation et l'inhibition du substrat suivant la cinétique d'Haldane et le comportement de diffusion du polluant dans le biofilm. La particularité de la cinétique d'Haldane est que de faibles taux de réaction se produisent à des concentrations faibles et élevées et que des taux de réaction élevés se produisent à des concentrations moyennes. En ce qui concerne les expériences menées, la transition des vitesses de réaction élevées aux faibles est de l'ordre de 7,7 à 8,5 gm-3. De plus, les limitations de diffusion sont également un facteur important. Lorsque des concentrations moyennes sont présentes à la surface du biofilm, il est possible de maintenir de telles concentrations dans tout le biofilm, conduisant à une réactivité élevée et à une limitation prononcée de la diffusion. Par conséquent, un gradient de concentration important sera maintenu dans le biofilm et maintiendra par conséquent une concentration moyenne à l'intérieur du biofilm. D'autre part, si une concentration suffisamment élevée est présente à la surface du biofilm, les taux de réaction près de la surface sont faibles. Ainsi, une forte concentration peut se développer dans tout le biofilm et donc entraîner une faible réactivité. Dans ce cas, la limitation de diffusion n'est pas prononcée.

La simulation informatique développée ici a été utilisée pour prédire les concentrations de sortie sur la base des concentrations d'entrée obtenues de l'essai expérimental. Pour optimiser le modèle, les paramètres A et kmin ont été utilisés comme variables ajustables. Les autres valeurs des paramètres ont été tirées d'études antérieures33,34. Les paramètres du modèle utilisé sont affichés dans le tableau 2 et les résultats de simulation et les données expérimentales sont présentés dans la figure 2.

Résultats expérimentaux et prédiction du modèle de biofiltratine de toluène (EBRT = 4,5 min). Le point de données unique représenté par un rhomboïde représente l'augmentation théorique de l'entrée du biofiltre après augmentation de la concentration d'entrée - la mesure réelle à l'entrée a été effectuée un jour plus tard.

La prédiction du modèle et les résultats expérimentaux sont en bon accord jusqu'au jour 23. Après ce jour, la concentration de sortie prévue a soudainement augmenté et diminué sur une période de 8 jours. Comme indiqué ci-dessus, la concentration d'entrée a été augmentée au jour 24 et la mesure de la concentration de sortie a été effectuée au jour 31. Ceci est indiqué sur la figure 2, la concentration d'entrée attendue après ajustement étant représentée par un rhomboïde. Cette augmentation de la concentration à l'entrée a provoqué l'augmentation soudaine prévue à la sortie. La baisse prévue ultérieure de la concentration de sortie est possible en raison de l'adaptation du système à l'augmentation progressive élevée de la concentration d'entrée (croissance du biofilm). Au cours de la période de temps suivante (jours 31 à 37), l'essai expérimental indique un changement dans les états d'équilibre, alors que la prédiction du modèle indique un tel changement entre les jours 37 et 38, à un changement de concentration de 8,502 à 9,257 gm-3. Cela correspond à une baisse de 47 % des ER. Entre le jour 37 et le jour 40, la baisse maximale atteinte en RE est de 72 %. L'erreur quadratique moyenne (RMSE) entre la concentration de toluène de sortie modélisée et mesurée est de 1,39 gm-3 (r2 = 0,900). Bien que le changement de l'état d'équilibre ne soit pas prévu dans la même période de temps et dans la même plage de concentration, une indication de changement peut être observée. Un ajustement supplémentaire des paramètres du modèle pourrait éventuellement augmenter la précision du modèle. Alternativement, il se peut que le modèle de dynamique de l'azote des équations. (15-16) ne rend pas pleinement compte de la dynamique du développement du biofilm, en particulier dans des conditions en évolution rapide. Si tel est le cas, on peut s'attendre à ce qu'un modèle avec une concentration d'entrée augmentant plus progressivement puisse décrire la relation entre la concentration de toluène à l'entrée et à la sortie de manière plus satisfaisante.

Pour tester cette hypothèse, une deuxième exécution du modèle a été effectuée, où la concentration d'entrée a été régulièrement augmentée avec des incréments uniformes de 0,272 gm-3 par jour. Les résultats sont présentés sur la figure 3, superposés aux données expérimentales. Pour optimiser l'ajustement du modèle, la surface (A) a été légèrement augmentée de 0,95 à 1,1 m2 kg−1.

Résultats expérimentaux et concentration de sortie prédite lors d'une augmentation constante de la concentration d'entrée lors d'une augmentation constante de la concentration d'entrée.

Comme illustré, le changement prévu de la concentration de sortie et le RE correspondant changent à peine jusqu'à ce qu'une concentration d'entrée de 7,909 gm-3 soit atteinte au jour 29. Ensuite, le RE a diminué de 99,93 à 43,79 % le jour 30 à un changement de concentration de 0,272 gm-3. Une autre augmentation progressive de la concentration à l'entrée a conduit à une nouvelle diminution de RE à 40,39 %. Désormais, une diminution continue et lente de RE peut être observée en fonction de l'augmentation de la concentration en sortie. Lorsque la diminution soudaine modélisée du RE (de 99,93 % à 43,79 %) est comparée aux résultats obtenus expérimentalement, un comportement similaire peut être observé, avec un petit changement de concentration d'entrée de 0,8 gm-3 dans l'expérience conduisant à une diminution du RE de 88 à 46 %. Ce comportement est indiqué sur la figure 3 au jour 30 pour le modèle et au jour 37 pour l'expérience. Par conséquent, dans les deux cas, simulation et résultats expérimentaux, un changement d'état d'équilibre se produit à concentration similaire. Le saut modélisé est plus net que le saut observé. En effet, le modèle suppose une épaisseur de biofilm uniforme en coupe transversale, alors que le biofilm réel ne sera pas uniforme dans une coupe transversale. La concentration d'entrée avant le saut était de 7,909 gm-3 pour la simulation et de 7,7 gm-3 pour l'expérience, et la concentration d'entrée après le saut observé était de 8,181 gm-3 et 8,5 gm-3 pour la simulation et l'expérience, respectivement. Exprimé en fonction du temps, le RMSE entre le modèle et les résultats expérimentaux est de 1,36 gm−3 (r2 = 0,907).

La figure 4 est incluse pour mieux illustrer la similitude entre les données expérimentales et la simulation illustrée à la figure 3. Dans la figure 4, la concentration de sortie est tracée par rapport à la concentration d'entrée. Un très bon accord est obtenu (RMSE = 0,40 gm−3, r2 = 0,992). Dans cette figure, une augmentation significative de la concentration de sortie est observée à un petit changement de la concentration d'entrée.

Concentration de sortie par rapport à la concentration d'entrée de l'essai expérimental et de la simulation avec une augmentation constante de la concentration d'entrée.

Cela indique un saut d'un état stable d'activité élevée à un état stable d'activité faible. Le comportement observé ne doit pas être confondu avec un effondrement du biofilm. Un biofilm qui s'effondre à un changement de concentration d'entrée aussi faible se produirait sur une longue période (de quelques jours à quelques semaines), pas soudainement, en ne considérant aucun autre facteur de changement ou inhibition.

Dans la simulation ci-dessus, la concentration dans le biofilm est faible lorsqu'une activité élevée est prédite et élevée lorsqu'une activité faible est démontrée. Cela indique un biofilm non saturé et saturé, respectivement. Ceci est illustré sur la Fig. 5, où le profil de concentration dans le biofilm est montré au début du jour 37 (888 h) et une heure plus tard (889 h), au point 6 de la grille de biofiltre (c'est-à-dire à une hauteur de biofiltre de 3,25 cm), simulant les conditions expérimentales. La concentration est tracée en fonction de la distance entre la surface solide du matériau de garnissage et la surface du biofilm. Comme on peut le voir, la concentration diminue fortement vers l'intérieur du biofilm au jour 37, ce qui indique un biofilm non saturé et une activité élevée. Une heure plus tard, au jour 37.04, la concentration dans le biofilm s'est stabilisée à un nouvel état d'équilibre associé à un biofilm presque saturé et à une activité plus faible.

Concentration prédite dans le biofilm en utilisant la concentration d'entrée expérimentale, montrant un changement soudain du biofilm non saturé au biofilm saturé en une seule heure.

Pour valider davantage la précision et l'applicabilité de la simulation informatique, elle a été vérifiée par rapport à une deuxième série d'expériences de biofiltre33. Dans cette expérience, la concentration d'entrée a été augmentée par étapes et maintenue à chaque étape jusqu'à ce qu'un état stable soit atteint. Sur la figure 6, les concentrations prédites de sortie et d'entrée et de sortie expérimentales sont indiquées, et les paramètres du modèle sont répertoriés dans le tableau 2. Les concentrations de sortie expérimentales ont un écart type de 0, 071 gm -3 (erreur type des triples 0, 041 gm -3). Pour atteindre un bon ajustement entre le modèle et les données, la surface spécifique a été réduite d'un facteur 4. Cela correspond à l'augmentation de la taille du garnissage d'environ 6 mm à environ 25 mm (en supposant des particules sphériques et une densité solide de 1000 kg m-3). Ce sont des valeurs raisonnables, et l'augmentation était attendue car la paille utilisée comme agent de charge dans ces expériences n'a pas soutenu la structure du biofiltre ainsi que les copeaux de bois utilisés dans la première expérience.

Concentration expérimentale à l'entrée et à la sortie et concentration prévue à la sortie.

Le modèle suit bien les données expérimentales jusqu'au jour 36. Après cela, le modèle sous-estime la concentration de sortie. On suppose que la décantation du biofiltre réduit la surface spécifique du biofilm exposée à la phase gazeuse. Une légère sédimentation a été observée dans ce biofiltre, contrairement au biofiltre des données de la figure 1. La surface spécifique réduite a réduit la surface du biofilm dans le biofiltre. Malgré le manque d'ajustement vers la fin de l'expérience, le modèle a montré un RMSE de seulement 0,153 gm-3 (r2 = 0,937). Lorsque seuls les 36 premiers jours sont considérés, le RMSE est de 0,059 gm−3 (r2 = 0,950). Les simulations indiquent que le biofilm est fortement limité en diffusion dans ce biofiltre, donc une proportionnalité directe entre la surface du biofilm et l'activité est attendue. L'hypothèse de proportionnalité entre l'activité et la surface spécifique est cohérente avec Delhoménie et al.35, qui ont constaté que la CE maximale diminuait avec l'augmentation de la taille des particules, mais augmentait avec l'augmentation de la surface spécifique. Cela implique qu'à ce moment-là, la surface du biofilm a un impact plus prononcé sur l'ER que sur l'activité du biofilm.

Ces résultats sont étroitement liés à la nature modérément hydrophobe du toluène. Zhu et al. 36 ont constaté qu'un biofiltre au toluène a une efficacité de dégradation intermédiaire entre l'isobutanol (H = 0,0005) et le n-hexane (H = 53), indiquant une limitation de diffusion partielle, compatible avec notre modèle d'interprétation des résultats. Néanmoins, la biofiltration peut être efficace à des constantes de la loi de Henry de 10 et plus (Haque et al.,37). Ranjbar et Gheeni 38 ont découvert que la constante de Henry et la surface spécifique étaient les paramètres les plus sensibles dans leur modèle de biofiltre, ce qui concorde avec nos résultats. Kalantar et al.39 ont découvert que le toluène est plus fortement limité par la diffusion dans un biofiltre percolateur à deux phases que dans nos travaux. Cependant, les biofiltres percolateurs ont des biofilms plus épais que les biofiltres, ce qui explique la différence.

Les précisions des prédictions du modèle présentées ici sont similaires aux précisions typiques des modèles de biofiltre, tels que Ranjbar et Ghaemi38, et San Valeo et al.40,41.

Les résultats expérimentaux et de simulation d'un biofiltre de toluène avec une concentration d'entrée en augmentation constante montrent un saut d'un état stable d'activité élevée à faible, bien qu'à un moment légèrement différent. Les résultats ont montré une bonne prévision globale de la concentration en sortie, sauf à la fin de l'expérience, où la sédimentation du matériau du lit filtrant peut avoir réduit la surface du biofilm. Une enquête sur le profil de concentration de toluène modélisé dans le biofilm avant et après le saut soudain de RE a confirmé que la cause du saut est une transition d'un état de haute activité limité par la diffusion à un état de faible activité.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

Surface spécifique du biofilm (mbiofilm2 mbiofilter−3)

Taux de décomposition de la biomasse (h−1)

Concentration du substrat (gm−3)

Concentration du substrat de sortie dans la phase gazeuse (gm−3)

Concentration de substrat d'entrée dans la phase gazeuse (gm−3)

Coefficient de diffusion du substrat dans le biofilm (m2 h−1)

Temps de séjour à vide (h)

Capacité d'élimination (gm−3 h−1)

Fraction massique de la teneur en azote dans la biomasse dégradant le toluène (gN gbiomasse−1)

Constante de volatilité de la loi de Henry sans dimension (–)

Taux de charge en entrée (gm−3 h−1)

Constante de vitesse pour la minéralisation de l'azote (h−1)

Constante de vitesse pour l'absorption d'azote (h−1)

Constante cinétique d'inhibition du substrat en phase liquide (gm−3)

Constante de Michaelis–Menten pour la biodégradation du substrat en phase liquide (gm−3)

Constante de Michaelis–Menten pour l'azote (gN kgcompostdw−1)

Nombre de points de collocation

Teneur en azote inorganique du compost (g kgcompostdw−1)

Teneur en azote organique du compost (g kgcompostdw−1)

Débit volumétrique des gaz résiduaires (m−3 h−1)

Efficacité d'élimination (%)

Volume du lit de biofiltre (m3)

Vitesse de réaction maximale (g mbiofilm−3 h−1)

Concentration de la biomasse (gdwbiomasse kgcompostdw−1)

Rendement (gg−1)

Épaisseur du biofilm (m)

Porosité du lit garni

Taux de croissance spécifique maximal de la biomasse (h−1)

Taux de croissance spécifique net de la biomasse (h−1)

Densité du biofilm (gdwbiomass mbiofilm−3)

Densité apparente (kgcompost mbiofilter−3)

Vitesse superficielle des gaz (mh−1)

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Département de génie chimique et pétrolier et Centre de recherche et d'enseignement en génie de l'environnement (CEERE), Schulich School of Engineering, Université de Calgary, 2500 University Drive NW, Calgary, AB, T2N 1N4, Canada

Michel Doux

Département de génie chimique et des matériaux, École de génie et d'informatique Gina Cody, Université Concordia, 1455, boul. De Maisonneuve. Ouest, Montréal, QC, Canada

Alex De Vischer

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MS, PhD a conceptualisé cette recherche, mis en place tous les essais expérimentaux et l'équipement de laboratoire, réalisé chaque expérience, analysé et interprété la plupart des résultats, écrit la plupart des codes de simulation informatique développés et écrit et révisé le manuscrit.

Correspondance avec Michael Suss.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Süß, M., De Visscher, A. Étude expérimentale et numérique de la stabilité à l'état d'équilibre dans un biofiltre à biodégradation du toluène. Sci Rep 12, 12510 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-15620-w

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Reçu : 03 janvier 2022

Accepté : 27 juin 2022

Publié: 22 juillet 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-15620-w

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